Đóng góp của các lớp vân đạo phân tử trong quá trình ion hóa và phát xạ sóng hài bậc cao của N2 và CO2

Nội dung text: Đóng góp của các lớp vân đạo phân tử trong quá trình ion hóa và phát xạ sóng hài bậc cao của N2 và CO2

1. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Hồng Văn Hưng và tgk ___ ĐĨNG GĨP CỦA CÁC LỚP VÂN ĐẠO PHÂN TỬ TRONG QUÁ TRÌNH ION HĨA VÀ PHÁT XẠ SĨNG HÀI BẬC CAO CỦA N2 VÀ CO2 HỒNG VĂN HƯNG*, NGUYỄN NGỌC TY TĨM TẮT Sử dụng gần đúng trường mạnh và mơ hình ba bước, chúng tơi tính tốn tốc độ ion hĩa và sĩng hài phát ra do tương tác của chùm lade với hai lớp điện tử ngồi cùng HOMO và HOMO-1 của phân tử N2 và CO2. Kết quả cho thấy, với các gĩc định phương nhỏ thì sự đĩng gĩp của lớp điện tử HOMO-1 là khơng đáng kể so với lớp điện tử HOMO trong cả tốc độ ion hĩa và sĩng hài bậc cao. Tuy nhiên, đối với các trường hợp gĩc định phương lớn, đĩng gĩp lớp điện tử bên trong là đáng kể. Từ khĩa: ion hĩa, sĩng hài bậc cao, vân đạo phân tử, lade xung cực ngắn. ABSTRACT Contribution of molecular orbitals to ionization process and high-order harmonic generation of N2 and CO2 Using strong field approximation and the three-step model, we calculate ionization rate and high-order harmonic generating from the interaction of laser beams with the highest occupied molecular orbital (HOMO) and the second least bound orbital (HOMO- 1) of N2 and CO2. The results show that with small value of alignment, the contribution of HOMO-1 to ionization rate and high-order harmonic generation can be negligible, compared to the one of HOMO. However, in the case of larger alignment angles, the contribution of HOMO-1 to ionization rate and high-order harmonic generation is significant. Keywords: ionization, high-order harmonic generation, molecular orbitals, ultra-short laser pulse. 1. Giới thiệu thu nhận thơng tin cấu trúc động của Tương tác giữa nguyên tử, phân tử phân tử với độ phân giải thời gian ở cấp với các chùm lade là một bài tốn được độ femto, atto giây theo các cơ chế khác quan tâm rộng rãi trong cộng đồng khoa nhau. Một trong những cơ chế được sử học vì nĩ mở ra nhiều cơ hội tiếp cận với dụng gần đây là quá trình phát sĩng thứ thế giới vi mơ. Cùng với sự phát triển của cấp do tương tác giữa phân tử với chùm khoa học kĩ thuật, các nguồn lade cĩ lade cực mạnh, chúng tơi gọi là sĩng hài cường độ cỡ 1014 W/cm2, xung ngắn bậc cao (viết tắt HHG của cụm từ High- femto giây (fs) và atto giây (as) đã được order Harmonic Generation) [2]. chế tạo. Chính sự ra đời của các nguồn Trong cơng trình [5], nhĩm các nhà lade trên đã thúc đẩy các phương pháp khoa học Canada khẳng định rằng đã chụp được ảnh đám mây điện tử ngồi * CN, Trường Đại học Sư phạm TPHCM cùng (HOMO) của phân tử N bằng TS, Trường Đại học Sư phạm TPHCM 2 87
2. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 36 năm 2012 ___ nguồn lade cĩ độ dài xung 30 fs, cường Trước hết điện tử ion hĩa xuyên hầm ra độ 2.1014 W/cm2 theo cơ chế HHG. Sự vùng liên tục, sau đĩ được gia tốc bởi thành cơng của phương pháp chụp ảnh trường lade và cuối cùng tái kết hợp lại phân tử trong cơng trình [5] đã thu hút sự với ion mẹ và phát ra photon [9]. Một điều quan tâm rất lớn của các nhà khoa học [6, đặc biệt trong mơ hình này là chỉ xét đến 7, 8, 13]. Trong cơng trình [6], các tác giả sự đĩng gĩp duy nhất của một lớp điện tử chỉ ra rằng chất lượng chụp ảnh HOMO HOMO mà khơng tính đến lớp điện tử của N2 cĩ thể cải thiện bằng cách sử dụng khác. Gần đây, trong cơng trình [4] bằng lade bước sĩng dài, chẳng hạn như quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử, các 1200nm thay vì 800 nm. Các tác giả cũng nhà khoa học đã tái tạo khơng chỉ lớp đã kiểm chứng kết luận này khi áp dụng HOMO mà cịn cả lớp điện tử kế cận phía phương pháp chụp ảnh cho phân tử CO2 trong (HOMO-1) từ dữ liệu HHG phát ra [7]. Trong cơng trình [7], ngồi hình ảnh từ khí N2 tương tác với lade xung atto về lớp điện tử ngồi cùng (HOMO), các giây. Đây là một trong những dấu hiệu tác giả cịn thu nhận được thơng tin quan trọng cho thấy cần phải xét đến đĩng khoảng cách liên hạt nhân của các phân gĩp của các lớp điện tử bên trong khi tử N2, O2, CO2 bằng phương pháp so nghiên cứu tương tác giữa phân tử với sánh phù hợp từ nguồn HHG. Các tác giả lade mà đặc biệt là quá trình phát HHG. cũng đã phát triển phương pháp này và Trong bài báo này, với mục tiêu so áp dụng thành cơng cho các phân tử phức sánh sự đĩng gĩp của các lớp điện tử tạp hơn, cĩ hai thơng tin cấu trúc như trong quá trình ion hĩa và phát HHG của OCS, BrCN và O3 [10]. Theo đĩ, với N2 và CO2, chúng tơi giới hạn chỉ xét đến nguồn HHG phát ra từ phân tử, các tác hai lớp HOMO và HOMO-1 trong quá giả đã trích xuất được thơng tin khoảng trình tương tác với lade của phân tử. Khi cách liên hạt nhân cho các phân tử OCS, phân tử, nguyên tử tương tác với trường BrCN, O3 với độ chính xác cao, sai số ngồi, một trong những quá trình thường dưới 5%. Ngồi ra, trong cơng trình [11], xuyên xảy ra là ion hĩa. Việc tính tốc độ các tác giả đã khẳng định cĩ thể theo dõi ion hĩa cĩ ý nghĩa quan trọng bởi vì đại dấu vết của quá trình đồng phân hĩa dựa lượng này khơng những cho chúng ta biết vào đặc điểm HHG đạt cực đại tại các số ion được sinh ra trong đơn vị thời gian trạng thái cân bằng khi quá trình này mà cịn cung cấp một cách khái quát về đang diễn ra. Đây là một kết luận quan tương tác giữa phân tử, nguyên tử với trọng và cần được kiểm chứng cho nhiều trường ngồi. Bên cạnh đĩ, quá trình phát quá trình đồng phân hĩa với các phân tử HHG là một trong những khả năng cĩ thể khác nhau để khẳng định tính phổ quát xảy ra tiếp theo sau quá trình ion hĩa nên của phương pháp. việc nghiên cứu HHG thường liên quan Cho đến những năm gần đây việc chặt chẽ tới khả năng ion hĩa của phân giải thích sự hình thành phổ HHG vẫn tử, nguyên tử. Chính vì vậy, chúng tơi kết thường được hiểu theo mơ hình ba bước. hợp tính tốn hai đại lượng vừa nêu trong 88
3. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Hồng Văn Hưng và tgk ___ cơng trình này. Chúng tơi sẽ tính tốc độ thuộc thời gian kết hợp với gần đúng ion hĩa cho từng lớp điện tử độc lập để trường mạnh và cả phân tử được xem như đánh giá mối tương quan về sự đĩng gĩp chỉ cĩ một điện tử chịu tác dụng của lade. của từng lớp điện tử trong quá trình này. HHG tính theo mơ hình này cho thấy các Sau đĩ, chúng tơi mơ phỏng HHG phát ra đặc trưng đã được thực nghiệm xác nhận: do điện tử của từng lớp bị ion hĩa và cường độ giảm ở những tần số thấp, tiếp quay về kết hợp phát ra photon. So sánh theo sau là một miền phẳng mà cường độ tín hiệu HHG của từng lớp điện tử cho gần như khơng đổi, miền phẳng kết thúc phép chúng ta kết luận về sự đĩng gĩp ở một điểm dừng cĩ vị trí I pp+ 3.17U , của các lớp điện tử trong quá trình phát trong đĩ: I p chính là thế ion hĩa của xạ này. 2 2. Mơ hình tính tốn HHG E nguyên tử hay phân tử, U p = 2 Trên nguyên tắc, chúng ta cĩ thể 4w 22 tính HHG bằng việc giải chính xác (UEp = 4w) chính là động năng phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời trung bình của điện tử trong trường lade gian của nguyên tử, phân tử trong trường cĩ cường độ điện trường E, tần số gĩc. lade. Hiện nay, cĩ nhiều nhĩm nghiên Để tính tốn phổ HHG do lade cứu theo hướng này và đã thu được nhiều tương tác với phân tử, chúng tơi cần kết quả đáng chú ý [1, 12]. Tuy nhiên, do chuẩn bị thơng tin về phân tử của N2 và nguyên tử, phân tử là hệ nhiều hạt phức CO2. Cụ thể, để cĩ được phổ HHG, tạp tương tác với trường lade nên việc chúng ta cần biết cấu hình phân tử để cĩ giải chính xác phương trình Schrưdinger thể tính được hàm sĩng của các lớp điện để thu được phổ HHG địi hỏi rất nhiều tử. Hàm sĩng khi chưa cĩ lade này sẽ tài nguyên máy tính. Chính vì vậy, theo được sử dụng để giải gần đúng phương hướng nghiên cứu này, hiện nay các trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian, từ nhĩm chỉ tập trung giải quyết được cho đĩ tính ra phổ HHG. Cả N2 và CO2 đều là nguyên tử hay phân tử đơn giản chỉ chứa phân tử thẳng cĩ các khoảng cách liên + một hay hai điện tử như H, H2 , H2. nguyên tử lần lượt bằng RNN=1.11 Å và Chính nhu cầu tính tốn phổ HHG cho RCO=1.17 Å. Đây là các số liệu thu được các phân tử phức tạp hơn địi hỏi xây từ tính tốn sử dụng phương pháp phiếm dựng các mơ hình tính tốn gần đúng khi hàm mật độ (DFT) thơng qua phần mềm nghiên cứu quá trình này. Gaussian [3]. Các số liệu thu được phù Trong cơng trình này, chúng tơi mơ hợp với các giá trị đo đạc bằng thực phỏng HHG phát ra do tương tác giữa nghiệm. Từ các cấu hình này, các phân tử phân tử và chùm lade với gần đúng sẽ tương tác với chùm lade cường độ trường mạnh theo mơ hình ba bước của 2.1014 W/cm2, độ dài xung 30 fs và buớc nhà khoa học Lewenstein [9]. Mơ hình sĩng 800 nm hoặc 1200 nm. này chính là sự cụ thể hĩa bằng việc giải Các phân tử khí được xem như gần đúng phương trình Schrưdinger phụ được định phương theo trục phân tử. Sau 89
4. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 36 năm 2012 ___ đĩ chiếu chùm lade vào các phân tử khí Theo hình 1, ta nhận thấy phân tử đã được định phương để nghiên cứu quá N2 cĩ HOMO đối xứng s g và HOMO-1 trình ion hĩa hoặc phát HHG. Chúng tơi cĩ đối xứng p . Kết quả tính tốn cho sẽ khảo sát sự phụ thuộc của tốc độ ion u thấy thế ion hĩa của hai lớp điện tử này hĩa và cường độ HHG vào gĩc định lần lượt là 15.6 eV và 17.2 eV. Tương tự, phương θ, là gĩc hợp bởi trục phân tử và trong hình 2, đối với phân tử CO , vectơ phân cực của chùm lade. 2 HOMO cĩ đối xứng p và HOMO-1 cĩ 3. Kết quả g 3.1. Mơ phỏng HOMO và HOMO-1 đối xứng pu . Thế ion hĩa lần lượt là 13.8 của phân tử eVvà 17.6 eV. Ta thấy rằng thế ion hĩa Trong phần này, chúng tơi trình bày điện tử từ lớp HOMO-1 luơn lớn hơn thế các kết quả về hàm sĩng của hai lớp điện ion hĩa của lớp HOMO. Điều này hồn tử HOMO và HOMO-1 của các phân tử tồn phù hợp vì lớp điện tử bên ngồi do để chuẩn bị tính tốc độ ion hĩa và HHG. liên kết với hạt nhân kém hơn, cĩ năng Như đã trình bày, chúng tơi sử dụng lượng liên kết thấp hơn nên thế ion hĩa chương trình Gaussian để tính hàm sĩng sẽ thấp hơn. của các lớp điện tử với phương pháp 3.2. Tốc độ ion hĩa DFT, hiệu chỉnh B3LYP và hệ hàm cơ sở Trong các bài tốn tương tác giữa 6-31G+(d,p). Kết quả cho thấy, HOMO lade và nguyên tử, phân tử, quá trình ion và HOMO-1 của các phân tử thu được hĩa là một trong những quá trình thường phù hợp với các kết quả đã biết về đối xuyên xảy ra và được quan tâm. Chính vì xứng của các lớp vân đạo phân tử. vậy, việc tính tốn tốc độ ion hĩa cĩ ý nghĩa quan trọng. Tốc độ ion hĩa được định nghĩa là số nguyên tử, phân tử bị ion hĩa trong một đơn vị thời gian. Trong phần này, chúng tơi tính đại lượng này với gần đúng trường mạnh cho hai lớp điện tử HOMO và HOMO-1 với các gĩc định phương thay đổi từ 00 đến 900. Hình 1. HOMO và HOMO-1 Nguồn lade sử dụng để ion hĩa cĩ cường 14 2 của phân tử N2 độ 2.10 W/cm với độ dài xung 30 fs, bước sĩng 800 nm hoặc 1200 nm. Đối với phân tử N2, chúng tơi nhận thấy tốc độ ion hĩa điện tử từ HOMO đạt giá trị lớn nhất khi phân tử được định phương song song với vectơ phân cực của lade, gĩc định phương θ bằng 00. Ngược lại, điện tử từ lớp HOMO-1 khi Hình 2. HOMO và HOMO-1 được ion hĩa sẽ cĩ giá trị cực đại khi của phân tử CO2 phân tử định phương vuơng gĩc, tức gĩc 90
5. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Hồng Văn Hưng và tgk ___ θ bằng 900. Điều này được giải thích là định phương nhỏ hơn 500, tốc độ ion hĩa do sự khác nhau trong đối xứng của hai điện tử lớp HOMO-1 rất nhỏ so với đại lớp điện tử. Đối với lớp điện tử cĩ đối lượng này tính cho lớp HOMO. Khi gĩc 0 0 xứng s g quá trình ion sẽ xảy ra mạnh định phương tăng từ 50 đến 90 , tốc độ nhất khi chùm lade phân cực song song ion hĩa của lớp HOMO-1 cũng tăng theo với trục phân tử trong khi đĩ đối với lớp và gần bằng với tốc độ ion hĩa từ HOMO 0 điện tử đối xứng p việc ion hĩa điện tử ứng với gĩc định phương bằng 90 . u Chúng tơi tiếp tục tính tốc độ ion sẽ lớn nhất khi vectơ phân cực của lade hĩa từ hai lớp điện tử cho phân tử CO . vuơng gĩc với trục phân tử. Tốc độ ion 2 Đối với phân tử CO , HOMO cĩ đối hĩa của hai lớp điện tử của N được vẽ 2 2 xứng p và tốc độ ion hĩa từ lớp điện tử trong hình 3. g này đạt giá trị lớn nhất khi gĩc định phương khoảng 400 đến 450. Lớp điện tử HOMO-1 cĩ đối xứng pu nên tốc độ ion cực đại ứng với gĩc định phương 900. Giống như trường hợp phân tử N2, khi ion hĩa phân tử CO2 bằng chùm lade bước sĩng 800 nm, tốc độ ion hĩa từ lớp HOMO-1 rất nhỏ so với lớp HOMO. Tuy nhiên khi tăng bước sĩng lên 1200 nm, theo hình 4b, tốc độ ion hĩa của lớp HOMO-1 đáng kể so với tốc độ từ lớp Hình 3. Tốc độ ion hĩa của phân tử từ HOMO với ứng các gĩc định phương lớn HOMO và HOMO-1 của phân tử N2 với như 800-900. (a) lade 800 nm; (b) lade 1200 nm Hình 3a chúng ta cĩ thể thấy, đối với chùm lade cĩ bước sĩng 800 nm, tốc độ ion hĩa của lớp điện tử HOMO lớn hơn rất nhiều so với đại lượng này tính cho lớp HOMO-1. Cụ thể, tốc độ ion hĩa điện tử lớp HOMO lớn hơn 5 lần so với lớp HOMO-1 khi gĩc định phương đạt giá trị 900. Ứng với các gĩc định phương khác, tỉ số này càng lớn hơn. Do đĩ cĩ thể thấy đĩng gĩp của HOMO-1 trong trường hợp này là khơng đáng kể. Tuy nhiên, đối với chùm lade cĩ Hình 4. Tốc độ ion hĩa của phân tử từ bước sĩng 1200 nm, đĩng gĩp của HOMO và HOMO-1 của phân tử CO2 với HOMO-1 trong quá trình ion hĩa cần được (a) lade 800 nm; (b) lade 1200 nm xét đến. Theo hình 3b, ứng với các gĩc 91
6. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 36 năm 2012 ___ Cả hai trường hợp trên cho chúng ta dừng này. Lade cĩ bước sĩng 800 nm, thấy rằng, trong quá trình ion hĩa phân tử cường độ 2.1014 W/cm2 với độ dài xung N2 và CO2 bằng các nguồn lade, đĩng 30 fs. gĩp của HOMO-1 là khơng đáng kể ứng với trường hợp bước sĩng ngắn 800 nm. Tuy nhiên, với trường hợp bước sĩng dài, ví dụ 1200 nm, đĩng gĩp của HOMO-1 cần được tính đến, đặc biệt ứng với các gĩc định phương lớn, 500 đến 900 đối với 0 0 N2 và 80 đến 90 đối với CO2. 3.3. HHG của HOMO và HOMO-1 Với mơ hình tính tốn như đã trình bày trong phần 2, chúng tơi tiến hành khảo sát HHG phát ra từ các lớp điện tử Hình 5. HHG từ (a) HOMO và (b) HOMO và HOMO-1 của N2 và CO2. Đối với cả hai lớp điện tử, sau khi tính được HOMO-1 của N2 ứng với gĩc định 0 HHG chúng tơi thấy rằng phổ HHG cĩ phương θ = 45 những đặc trưng đã được mơ tả: cường Sử dụng cơng thức tính điểm dừng, độ HHG giảm ở những tần số nhỏ, tiếp đối với phân tử N2, miền phẳng sẽ kết theo là một miền phẳng với cường độ thúc tại bậc 37 khi lade cĩ bước sĩng HHG gần như khơng thay đổi, miền 800nm tương tác với điện tử lớp HOMO. phằng này kết thúc ở một điểm dừng, sau Kết quả mơ phỏng trong hình 5a cho thấy điểm này HHG giảm mạnh và cĩ cường vị trí điểm dừng từ phổ HHG mơ phỏng độ khơng đáng kể. Vị trí của điểm dừng phù hợp với cơng thức vừa trình bày. Kết phụ thuộc vào thế ion hĩa của phân tử và quả về vị trí điểm dừng của HHG khi các thơng số của chùm lade theo biểu tương tác với HOMO-1 của N2, bậc 39, cũng được nhìn thấy rõ trong hình 5b. Vị thức I pp+ 3.17U . Trong hình 5, chúng trí điểm dừng cho các lớp điện tử của hai tơi vẽ một trường hợp cụ thể về phổ phân tử khi tương tác các nguồn lade cĩ HHG phát ra từ hai lớp điện tử của phân bước sĩng khác nhau được chúng tơi thể tử N ứng với gĩc định phương 450 để 2 hiện trong bảng 1. kiểm chứng cơng thức tính vị trí điểm Bảng 1. Các tần số của điểm dừng của HHG cho hai phân tử CO2 và N2 Phân tử Orbital 800 nm 1200 nm HOMO 35 97 CO 2 HOMO-1 37 101 HOMO 37 99 N 2 HOMO-1 39 101 92
7. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Hồng Văn Hưng và tgk ___ Để so sánh HHG phát ra từ các lớp là ứng với các gĩc định phương lớn hơn điện tử HOMO và HOMO-1 của hai phân 400. tử, chúng tơi tiến hành tính cường độ Chúng tơi tiếp tục so sánh HHG phát xạ này ứng với các gĩc định phương phát ra từ hai lớp điện tử HOMO và 0 0 từ 0 đến 90 . HOMO-1 của phân tử CO2. Đối với phân Đối với phân tử N2, HHG phát ra tử CO2, khi thay đổi gĩc định phương kết do điện tử lớp HOMO cĩ giá trị lớn nhất quả cho thấy HHG từ HOMO đạt cực đại khi gĩc định phương bằng 00 trong khi đĩ khi θ khoảng 450 trong khi đĩ HHG của HHG của lớp HOMO-1 lớn nhất khi θ HOMO-1 lớn nhất với θ bằng 900. bằng 900. Với nguồn lade cĩ bước sĩng 800 nm, kết quả cho thấy HHG phát ra từ HOMO-1 chỉ cĩ thể so sánh với HHG phát ra từ HOMO khi gĩc định phương lớn hơn 400. Đối với bậc 21, cường độ HHG từ HOMO-1 cịn khá nhỏ so với HHG của lớp HOMO. Tuy nhiên, với bậc 33 và 35, HHG từ HOMO-1 bằng và thậm chí lớn hơn HHG từ HOMO của N2. Kết quả tương tự cũng được kiểm chứng cho nguồn lade cĩ bước sĩng 1200 nm, Hình 7. HHG từ HOMO và HOMO-1 được thể hiện như trong hình 6. của phân tử CO2 (a), (b), (c) với lade 800 nm; (d), (e), (f) với lade 1200 nm Kết quả được trình bày trong hình 7 cho thấy rằng, HHG phát ra từ HOMO-1 của CO2 chỉ cĩ cường độ đáng kể so với HHG từ HOMO ứng với các gĩc định phương từ 600 trở đi cho cả hai trường hợp của bước sĩng 800 nm và 1200 nm. Đặc biệt, với trường hợp lade 1200 nm, tại những gĩc định phương lớn từ 750 đến 0 90 cường độ HHG phát ra từ HOMO-1 Hình 6. HHG từ HOMO và HOMO-1 cịn lớn hơn cả HHG của HOMO. của phân tử N2 (a), (b), (c) với lade 800 Kết hợp hai trường hợp N2 và CO2 nm; (d), (e), (f) với lade 1200 nm chúng ta cĩ thể nhận thấy, khi tính HHG cho hai phân tử này, ứng với các gĩc định Với kết quả này, chúng ta thấy rằng phương nhỏ đĩng gĩp của HOMO-1 là khi tính HHG cho phân tử N đĩng gĩp 2 khơng đáng kể, cĩ thể bỏ qua. Tuy nhiên, của HOMO-1 cần được tính đến, đặc biệt ứng với các gĩc định phương lớn từ 400 0 đối với N2 và từ 60 đối với CO2, HHG 93
8. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 36 năm 2012 ___ phát ra từ điện tử của HOMO-1 cĩ cường đáng kể, đặc biết là với các gĩc định 0 0 độ đáng kể và cần được tính đến khi khảo phương lớn, 50 đến 90 đối với N2 và 0 0 sát quá trình phát HHG của phân tử. 80 đến 90 đối với CO2. 4. Kết luận Tiếp theo, khi tính HHG phát ra từ Như vậy, bằng cách sử dụng gần HOMO và HOMO-1 của cả hai phân tử đúng trường mạnh để tính tốc độ ion hĩa ứng với hai trường hợp bước sĩng 800nm và mơ hình ba bước Lewenstein để mơ và 1200 nm, chúng tơi nhận thấy rằng phỏng phổ HHG thu được từ hai lớp điện cường độ HHG từ lớp HOMO-1 cĩ thể so tử HOMO và HOMO-1 cho hai phân tử sánh với cường độ HHG từ lớp HOMO CO2 và N2, chúng tơi đã tính được hai đại khi các gĩc định phương tương đối lớn. lượng này với các giá trị khác nhau của Cụ thể, với các gĩc định phương lớn từ 0 0 0 0 gĩc định phương từ 0 đến 90 . 40 đối với N2 và từ 60 đối với CO2, Theo đĩ, khi tính tốn tốc độ ion HHG từ lớp HOMO-1 cĩ cường độ gần hĩa từ hai lớp điện tử của hai phân tử N2 bằng, thậm chí cĩ lúc lớn hơn HHG từ và CO2, với trường hợp bước sĩng lade lớp HOMO. 800 nm, tốc độ ion hĩa từ lớp HOMO-1 Chính điều này cho phép chúng tơi rất nhỏ so với đại lượng này tính từ lớp kết luận rằng đĩng gĩp của HOMO-1 cần HOMO. Khi tăng bước sĩng lên 1200 được tính đến trong khi nghiên cứu quá nm, tốc độ ion hĩa từ HOMO-1 so với trình ion hĩa và phát HHG của hai phân tốc độ ion hĩa của HOMO cĩ thay đổi tử N2 và CO2. Ghi chú: Cơng trình này được thực hiện trong khuơn khổ đề tài nghiên cứu khoa học cấp cơ sở Trường Đại học Sư phạm TPHCM (mã số CS.2011.19.50) TÀI LIỆU THAM KHẢO 1. Bredtmann Timm, Chelkowski Szczepan, and Bandrauk Andr´e D. (2011), “Monitoring attosecond dynamics of coherent electron-nuclear wave packets by molecular high-order-harmonic generation”, Phys. Rev. A, 84, pp. 021401 (4 tr.). 2. Corkum P.B. (1993), “Plasma perspective on strong field multiphoton ionization”, Phys. Rev. Lett., 71, pp. 1994 – 1997. 3. Frisch M. J. et al. (2003), GAUSSIAN 03, revision C.02, Gaussian, Inc., Pittsburgh, PA. 4. Haessler S., Caillat J., Boutu W., Giovanetti-Teixeira C., Ruchon T., Auguste T., Diveki Z., Breger P., Maquet A., Carre B., Taieb R., and Salieres P. (2010), “Attosecond imaging of molecular electronic wavepackets”, Nature Physics, 6, pp. 200 – 206. 5. Itatani J., Levesque J., Zeidler D., Niikura H., Pepen H., Kieffer J. C., Corkum P. B., and Villeneuve D. M. (2004), “Tomographic imaging of molecular orbitals”, Nature, 432, pp. 867 – 871. 94
9. Tạp chí KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Hồng Văn Hưng và tgk ___ 6. Le V. H., Le A. T., Xie R.H., and Lin C. D. (2007), “Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation”, Phys. Rev. A, 76, 013414. 7. Le V. H., Nguyen N. T., Le A. T., Chen J., and Lin C. D. (2008), “Retrieval of interatomic separations of molecules from laser-induced high-order harmonic spectra”, J. Phys. B, 41, 085603. 8. Lein M. (2007), “Molecular imaging using recolliding electrons”, J. Phys. B, 40, tr. R135 – R173. 9. Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M. Yu., L’Huillier Anne, and Corkum P. B. (1994), “Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields”, Phys. Rev. A, 49, pp. 2117 – 2132. 10. Nguyen N. T. and Le V. H. (2011), “Retrieval of inter-atomic separations of complex molecules by ultra-short laser pulses”, Comp. Theor. Chem., 964, pp.12 – 17. 11. Nguyen N. T., Tang B. V., and Le V. H. (2010), “Tracking molecular isomerization process with high harmonic generation by ultra-short laser pulses”, J. Mol. Struct.: THEOCHEM, 949, pp. 52 – 56. 12. Sami Firoozeh, Vafaee Mohsen and Shokri Babak (2011), “Nuclear classical dynamics of H2 in an intense laser field”, J. Phys. B, 44, tr. 165601. 13. Torres R., Kajumba N., Underwood Jonathan G., Robinson J. S., Baker S., Tisch J.W. G., Nalda R. de, Bryan W. A., Velotta R., Altucci C., Turcu I. C. E., and Marangos J. P. (2007), “Probing Orbital Structure of Polyatomic Molecules by High- Order Harmonic Generation”, Phys. Rev. Lett., 98. (Ngày Tịa soạn nhận được bài: 29-02-2012; ngày chấp nhận đăng: 24-4-2012) 95